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Übergangsmetalloxide und insbesondere die Perowskite zeigen eine breite Palette an Eigenschaften wie Supraleitung, Ferroelektrizität, Magnetismus und den kolossalen Magnetowiderstand. Neue Anwendungsperspektiven entstehen durch die Kombination solcher Eigenschaften in Schichtstrukturen. Dank der Entwicklung neuer Wachstumstechniken können solche Heterostrukturen seit kurzem auch mit atomarer Genauigkeit hergestellt werden. Ziel des vorliegenden Projekts ist es, zu verstehen, wie die Verletzung der Ladungsneutralität an der Grenzfläche genutzt werden kann, um neuartige magnetische, orbital- und ladungsgeordnete Phasen für Anwendungen in der Elektronik und Spintronik zu realisieren. Hierzu werden systematische Dichtefunktional-Theorie Rechnungen an einer Reihe von Perowskit-Heterostrukturen durchgeführt unter Berücksichtigung von Korrelationseffekten in der LDA+U Methode.
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Abschlussbericht:
Im Fokus des BaCaTeC Projekts, gefördert vom 07/2007-12/2008, und der anschließenden Forschung stand die Aufklärung der Mechanismen, die zur Entstehung neuartiger elektronischer Zustände an Oxidgrenzflächen führen, mittels Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen.
Ein zentraler Aspekt dabei ist die Verletzung der Ladungsneutralität an der Grenzfläche. DFT Rechnungen unter Berücksichtigung eines Coulomb-Abstoßungsterms in der GGA+U Näherung demonstrieren, dass im Vergleich zu Halbleiterheterostrukturen korrelierte Oxide mit multivalenten Kationen zusätzliche Freiheitsgrade zur Ladungskompensation besitzen. Dabei können Ladungs- und orbitalgeordnete Phasen entstehen wir z.B. an isolierten LaTiO3/SrTiO3- sowie an n-Typ LaAlO3/SrTiO3-Grenzflächen [Phys. Rev. Lett. 99, 016802 (2007); Phys. Rev. B 78, 205106 (2008); J. Phys.: Cond. Matter 22, 043001 (2010)].
Ein weiterer Forschungsschwerpunkt waren die Kompensationsmechanismen in dünnen Oxidfilmen, die sich qualitativ von denen in Heterostrukturen unterscheiden. Als Ursache für den experimentell beobachteten Schichtdicken-abhängigen Metall-Isolator Übergang in dünnen LaAlO3 Filmen auf SrTiO3 (001) wurde eine starke Gitterpolarisierung des LaAlO3 Films identifiziert [Phys. Rev. Lett. 102, 107602 (2009)]. Die elektronische Rekonstruktion kann des Weiteren durch eine SrTiO3 Deckschicht manipuliert werden [Phys. Rev. Lett., 104, 166804 (2010)]. Dabei entsteht eine Elektron-Loch-Bilage, bei der die Ladungsträger nur wenige Atomlagen (1-2 nm) voneinander getrennt sind. Metallische Kontakte stellen einen weiteren Parameter dar, mit dem die Ladungsträgerkonzentration an der Grenzfläche gesteuert werden kann. [Phys. Rev. B 85, 125404 (2012)].
Vom Projekt wurde auch Frau Katrin Otte gefördert (Doktorandin, LMU, Besuch UC Davis August-September 2008). Die Forschungsarbeiten dienten als Grundlage eines erfolgreichen Antrags im SFB/TR80 (DFG).
[1] R. Pentcheva and W.E. Pickett Correlation-Driven Charge Order at the Interface of a Mott and a Band Insulator, Phys. Rev. Lett. 99, 016802 (2007).
[2] R. Pentcheva and W.E.Pickett Ionic relaxation contribution to the electronic reconstruction at the n-type LaAlO3/SrTiO3 interface, Phys. Rev. B 78, 205106 (2008).
[3] R. Pentcheva and W.E. Pickett, Electronic Phenomena at Complex Oxide Interfaces: Insights from First Principles (invited topical review), J. Phys.: Cond. Matter 22, 043001 (2010).
[4] R. Pentcheva and W.E.Pickett Avoiding the polarization catastrophe in LaAlO3 overlayers on SrTiO3 (001) through a polar distortion, Phys. Rev. Lett. 102, 107602 (2009).
[5] R. Pentcheva, M. Huijben, K. Otte, W.E. Pickett, J.E. Kleibeuker, J. Huijben, H. Boschker, D. Kockmann, W. Siemons, G. Koster, H.J.W. Zandvliet, G. Rijnders, D.H.A. Blank, H. Hilgenkamp, and A. Brinkman, Parallel electron-hole bilayer conductivity from electronic interface reconstruction, Phys. Rev. Lett., 104, 166804 (2010).
[6] R. Arras, V. G. Ruiz, W. E. Pickett and R. Pentcheva, Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts, Phys. Rev. B 85, 125404 (2012).
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